Na zijn huwelijk in 1896 met de Nederlandse Nelly Dyserinck (weduwe van de schrijver Theo Tromp) vestigde Buysse zich in Den Haag, maar de zomermaanden bracht hij steevast door in Vlaanderen, in het Maison Rose te Afsnee (bij Gent). In het nabijgelegen Deurle liet hij een palenwoning bouwen waar hij zich terugtrok om te schrijven (zie afbeelding).
Op enkele uitzonderingen na is het geheel van zijn werk geïnspireerd door de natuur en de mensen die hij om zich heen zag in Vlaanderen, met name in het gebied ‘tussen Leie en Schelde’ (tevens de titel van één van zijn verhalenbundels). Hij maakte als redacteur van het avant-gardetijdschrift Van Nu en Straks (geleid door August Vermeylen, 1893-1894; 1896-1901) deel uit van het literaire leven in Vlaanderen, maar werd tevens geïntegreerd in het Haagse circuit.
Met Louis Couperus, die hij heel vroeg al ontmoette in de vriendenkring van zijn vrouw, vormde hij in 1903 de redactie van het tijdschrift Groot Nederland (samen met W.G. van Nouhuys), waarin hij bijna al zijn werk voorpubliceerde en onder het pseudoniem Prosper van Hove een ‘Vlaamse kroniek’ startte. Als redacteur van Groot Nederland speelde hij een belangrijke rol, onder meer bij de publicatie van Willem Elsschots romandebuut, Villa des Roses (1913).